幾何阻挫自旋系統是研究新型物質狀态的理想平台，例如自旋液體、自旋冰等奇異量子态, 是凝聚态物理的重要前沿領域。beat365英国官网网站beat365英国官网网站量子磁性和拓撲物理團隊趙侃教授課題組，聯合德國奧格斯堡大學Philipp Gegenwart教授，美國科羅拉多州立大學Hua Chen教授等研究團隊，2020年首次在自然體系阻挫金屬HoAgGe中實現Kagome自旋冰态；近來，通過反常霍爾效應測量，在金屬Kagome自旋冰HoAgGe中取得了另一項重要發現：對于磁場誘導的磁平台上的非共線冰規則磁有序态，存在一種類時間反演簡并度，它們具有相同的能量和磁矩大小，但反常霍爾效應的大小不同。研究過程當中，除了電輸運測量，有效結合了低溫熱力學測量、中子衍射實驗、對稱性分析、電子能帶結構計算等方法。該項研究成果以“Discrete degeneracies distinguished by the anomalous Hall effect in a metallic kagome ice compound” 為标題在線發表在國際學術期刊《Nature Physics》上。趙侃教授為文章第一作者和共同通訊作者。
具有燒綠石結構的自旋冰(Dy&Ho)2Ti2O7，同一個正四面體上的四個稀土磁矩滿足Ising 自旋條件，在磁交換關聯作用下遵守兩進兩出的冰規則(ice rule)，與水結成的冰中H原子位置所遵守的規則一緻。量子漲落或者熱漲落将破壞自旋冰體系中的冰規則，在自然界中首次實現了磁單極子激發。自旋冰具有三維立方結構，其二維對應的是Kagome自旋冰，冰規則相應的變成Kagome晶格中三角形上自旋兩進一出或者兩出一進，每個三角形上具有一個正/負磁單極子。理論預測正/負磁單極子之間的相互作用導緻，Kagome自旋冰會随着溫度降低出現一系列獨特的磁有序和磁激發，最終進入由正/負磁單極子組成的蜂窩晶格基态。因此，Kagome 自旋冰是繼自旋冰體系之後，當前阻挫磁性研究的前沿領域之一。
然而，由于缺乏合适的材料載體，Kagome自旋冰長期以來隻能通過人造鐵磁性納米微結構來模拟，這極大地限制了對其本質性質的深入理解。針對這一關鍵科學問題，2020年，趙侃教授（當時為德國奧格斯堡大學博士後）和德國奧格斯堡大學Philipp Gegenwart教授，以及歐洲和美國研究人員組成的國際團隊，通過拓展研究材料領域，區别于廣泛關注的阻挫磁性絕緣體，首次在阻挫金屬HoAgGe中實現了Kagome自旋冰态。相關結果以研究論文(Research article)發表在 Science 367, 1218-1223 (2020)。HoAgGe的相關研究，為今後準二維阻挫金屬體系中奇特磁行為的研究鋪平了道路。
在上述研究中，單晶中子衍射實驗和低溫磁性及熱力學測量，提供了非共線長程磁有序的關鍵信息。當研究的材料體系具有導電性時，電輸運測量通常可以為理解奇異自旋序及其演生現象提供一個富有啟發性的獨特視角。典型的例子是在燒綠石銥酸鹽Pr2Ir2O7中觀察到的反常霍爾效應, 提供了無長程磁有序條件下時間反演對稱性破缺的關鍵證據。值得關注的是，金屬HoAgGe提供了研究kagome自旋冰規則和巡遊電子之間相互作用的獨特平台。
圖1：HoAgGe中場誘導平台相的類時間反演簡并度。a，由于出現類時間反演簡并态而引起的反常霍爾電阻率大小的有限場回滞，磁平台上的兩種态分别是S1/3（右上）和S’1/3（右下）；左圖是沒有反常霍爾效應的兩個時間反演簡并Kagome冰基态。b，空心圓表示H//b條件下HoAgGe的霍爾電阻率ρca(沿c方向電流，沿a方向電壓)在2K時的反常部分ρcaAH。彩色虛線表示減去H線性項後的修正磁化強度M(H)。c，H//b下HoAgGe的H - T相圖，由M(H) 和Cmag和Γmag測量得出，彩色數值表示磁化率。
确定了HoAgGe 在4K 完全進入 Kagome 自旋冰基态後，趙侃教授和Philipp Gegenwart教授基于生長的高質量HoAgGe單晶，克服了施加磁場過程中，Ho自旋的顯著磁扭矩效應引起的樣品翻轉難題，成功制備了電輸運測量器件，包括磁電阻和霍爾器件, 進行了系統詳細的電輸運測量。他們發現，2 K時H//b下的霍爾電阻ρca (沿c方向電流和沿a方向電壓)和縱向磁電阻(MR) ρc和ρa在1/3和2/3磁平台處均有明顯的磁滞，而磁化曲線中則沒有明顯的磁滞（圖2）。這些實驗結果表明，在T<4K，當H在1 ~ 3T之間時，在1/3和2/3磁平台上至少存在兩個磁化強度相同的簡并态。接下來，趙侃教授與Yoshi Tokawi教授合作測量了低溫磁格林奈森參數，結合磁化率、比熱數據，建立了HoAgGe在H//b時的H-T相圖（圖1.c）。結合相圖，熱力學和電輸運數據都表現出類似的磁相變行為，這表明電輸運數據與由3×3基态得出的磁有序密不可分（圖2）。
趙侃教授開展的單晶中子衍射實驗結果表明，1/3平台上的兩個冰規則态S1/3和S'1/3具有相同的精修因子和磁化強度，其中包括手性相反的六自旋環（或環形矩toroidal moments）（圖1.a）。通過與美國科羅拉多州立大學Hua Chen教授合作，結合對稱性分析，确定了連接S1/3和S'1/3态的算符X可以表示為RbπD，其中算符Rbπ是軌道和自旋沿b軸進行常規的π旋轉，算符D是扭轉Kagome晶格畸變但保持自旋不變的特殊算符。最小緊束縛模型計算結果表明，S1/3和S'1/3态具備類時間反演簡并度，表現出相同的能帶結構。由于D算符并不等同于标準的磁空間群運算，它們不需要具有相同的輸運性質。具體來說，由于能帶結構之外的Bloch波函數的幾何性質不同，它們具有不同的Berry曲率，導緻了大小不同的反常霍爾效應、軌道磁化強度和縱向導電率等（圖1.b）。團隊進一步研究了2/3平台上的類時間反演簡并态S2/3和S'2/3，除了平面内的Kagome自旋冰序外，還同時考慮了HoAgGe的c軸自旋序。在不同掃場方案下進行的霍爾測量，給出了導緻磁平台态磁滞行為的動力學信息。
圖2：a-b，HoAgGe的磁性和輸運性質。對于H//b，在2 K (a)、5 K (b) 下顯示磁化強度M、a軸MR ρa、c軸MR ρc和霍爾電阻ρca。c-d, HoAgGe的熱力學測量結果與霍爾數據的比較。在H//b條件下，HoAgGe在8 K (c)和3K(d)下的磁比熱Cmag、磁格林奈森參數Γmag、磁熵變化ΔSmag和霍爾電阻率ρca的場依賴性。
自從P.W. Anderson提出自旋液體作為高溫超導的可能機制以來，阻挫量子自旋系統中的電輸運現象一直是凝聚态物理中最引人注目的話題之一。該工作的發現為理解金屬阻挫自旋系統中的電輸運現象提供了新的視角，拓展了對阻挫磁性系統中簡并态和電輸運性質之間複雜關系的認識。該研究表明，反常霍爾效應在揭示金屬阻挫自旋系統中的隐藏對稱性方面具有不可替代的關鍵作用。
該項工作得到了國家重點研發計劃、國家自然科學基金委、國家級青年人才項目、北京市科技新星、beat365英国官网网站科技創新團隊計劃等基金和綜合極端條件實驗裝置（SECUF）的支持。
Science論文鍊接：https://www.science.org/doi/full/10.1126/science.aaw1666
Nature Physics論文鍊接: https://www.nature.com/articles/s41567-023-02307-w
