近年來，在阻挫量子磁性材料中探索新奇量子物态及其潛在應用一直是凝聚态物理前沿的一個重要研究方向。近日，beat365英国官网网站beat365英国官网网站量子磁性與拓撲物理研究團隊金文濤副教授課題組，聯合中國科學院物理研究所孫培傑研究員、中國科學院理論物理研究所/彭桓武科教合作中心李偉研究員、中國科學院大學蘇剛教授等研究團隊，将高質量單晶生長、極低溫熱力學測量、中子衍射實驗、量子多體理論計算等方法有效結合，在钴基三角晶格材料Na2BaCo(PO4)2中首次發現了自旋超固态這一新奇量子物态的存在，并觀察到由此導緻的、可實現極低溫制冷的巨磁卡效應。該項研究成果于2024年1月10日發表在國際學術期刊《Nature》，标題為“Giant magnetocaloric effect in spin supersolid candidate Na2BaCo(PO4)2”。金文濤副教授、李偉研究員、孫培傑研究員、蘇剛教授是該論文的共同通訊作者；項俊森博士（北航beat365英国官网网站博士畢業生）、北航beat365英国官网网站博士生張傳迪、北航beat365英国官网网站-理論物理所彭桓武中心博士生高源是該論文的共同第一作者。
超固态的概念由諾貝爾物理獎得主、英國科學家A. Leggett于1970年作為一種理論猜測提出，是一種在接近絕對零度時湧現出的新奇量子物态，兼具固體和超流體的特征。2004年，美國科研團隊曾報道稱觀察到單質氦的超固态，但随後被證實缺乏确定性的證據。目前，除了冷原子氣的模拟實驗外，人們一直未能在固态物質中找到超固态存在的可靠實驗證據。近年來，阻挫量子磁性理論與實驗研究的蓬勃發展為尋找基于自旋系統的超固态提供了新機遇。
2019年，美國普林斯頓大學研究團隊發現了新型钴基三角晶格磷酸鹽Na2BaCo(PO4)2。前期研究觀察到該材料中存在很強的低能自旋漲落，但其磁基态性質并不清楚。基于量子多體理論計算，理論物理所李偉研究員、物理所萬源研究員等人提出，該材料可以由三角晶格易軸海森堡模型很好地描述，并推測其中有可能存在兼具自旋固态和自旋超流體特征的“自旋超固态”。針對這一關鍵科學問題，金文濤課題組合成出克量級的高質量Na2BaCo(PO4)2單晶樣品，并與物理所項俊森博士、孫培傑研究員團隊合作，利用高精度絕熱溫變測量器件，開展了極低溫下的熱力學和磁卡效應測量。通過絕熱去磁過程，發現在自旋超固态量子臨界點附近，該材料的溫度急劇下降，可以到達94 mK的最低制冷溫度（圖1）。磁場驅動的溫度下降速率（格林奈森參數）呈現出很高的尖峰，其峰值高度是目前通用制冷工質Gd3Ga5O12的四倍。由于其卓越的制冷性能來自于自旋超固态下強烈的量子自旋漲落，因此該效應可被稱為自旋超固态巨磁卡效應，這是一種全新的制冷原理。
圖1：Na2BaCo(PO4)2單晶的絕熱退磁制冷曲線(a)以及其格林奈森參數與其它磁制冷材料的對比(b)
在此基礎上，金文濤課題組分别在澳大利亞核科學和技術組織（ANSTO）和法國勞厄-朗之萬研究所（ILL），利用所生長的大尺寸單晶和可實現100mK以下極低溫的樣品環境，開展了零磁場和縱向磁場下的單晶中子衍射實驗。實驗成功觀察到由面外磁場驅動的三次量子相變，确認了钴離子自旋面外分量所形成的三子格長程序（即固态序），并通過由無能隙激發和微弱的層間相互作用共同導緻的非公度磁峰實現了對超流序的間接探測（圖2）。中子衍射實驗結果與團隊合作者的理論計算結果高度一緻，提供了該材料中存在自旋超固态的重要微觀證據。
圖2：Na2BaCo(PO4)2單晶中子衍射數據。a-c：零磁場下30 mK衍射峰的出現，表明三子格序(固态序)的存在；d，f：實驗測量的95 mK磁峰的位置和強度随磁場的演化；g: 理論計算的零溫下固态序和超流序的序參量，其中超流序參量與f中非公度磁峰的行為相似；e：三個不同相中磁峰強度的溫度依賴行為，表明自旋超固态有顯著減小的有序磁矩和強烈的自旋漲落。
此研究表明，利用阻挫量子磁性材料中與新奇量子物态相關的豐富低能激發和相應的量子臨界物态調控，有可能獲得高效的磁制冷效應。研究成果有望為極低溫固态制冷提供新的思路和解決方案，運用于深空探測、量子科技等對極低溫有重要需求的研究領域，緩解當前面臨的全球氦資源短缺的問題。
論文合作者還包括法國勞厄-朗之萬研究所（ILL）Wolfgang Schmidt和Karin Schmalzl博士、澳大利亞核科學和技術組織（ANSTO）Chin-Wei Wang博士、物理所萬源研究員、李崗副研究員，複旦大學戚揚教授，理化所沈俊研究員等人。該研究得到了國家自然科學基金面上項目、工信部國家級青年人才項目、北航青年拔尖人才支持計劃等項目，以及懷柔綜合極端條件實驗裝置的支持。
論文鍊接：https://doi.org/10.1038/s41586-023-06885-w
